mcm分子筛的合成及其对联苯异丙基化反应的催化性能

MCM-68分子筛的合成及其对联苯异丙基化反应的催化性能2010年12月石油(石油加工)ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION)第26卷第6期文章编号:1001—8719(2010)06—0865—06H—MCM-68分子筛的合成及其对联苯异丙基化反应的催化性能邱俊,王建刚,孙杰(吉林化工学院化学与制药工程学院,吉林吉林132022)摘要:水热法合成了H—MCM68分子筛并对其进行脱铝处理.采用XRD,SEM,NH.一TPD等对脱铝前后的H—MCM一68进行了表征.以联苯和丙烯为原料,考察H—MCM一68和脱铝H—MCM68(.H—MCM一68)催化剂对联苯的异丙基化反应合成线性4,4二异丙基联苯的催化活性.结果表明,.H—MCM一68((si)/(AI)一l20)催化剂对联苯的异丙基化反应表现出高的催化活性和高的4,4二异丙基联苯选择性.在573K,0.8MPa,反应时间4h的条件下,联苯的转化率达到81.2,4,4二异丙基联苯选择性达到70.5.关键词:沸石;H—MCM一68;催化;联苯;异丙基化反应中图分类号:0643.32文献标识码:Adoi:10.3969/j.issn.1oo1—8719.2O10.06.006SYNTHESISOFH-MCM-68ZEOLITEANDITSCATALYTICPRoPERTIESINBIPHENYLISoPRoPYLATIoNQIUJun,WANGJiangang,SUNJie(CollegeofChemistryandPharmaceuticalEngineering,JilinInstituteofChemicalTechnology,Jilin132022,China)Abstract:TheH—MCM68zeolitewassynthesizedbyhydrothermalmethod,andthentreatedbydealumination.TheH—MCM一68beforeandafterdealuminationwerecharacterizedbyXRD,SEMandNH一TPD.ThecatalyticactivitiesofH—MCM一68anddealuminatedH—MCM68(0HMCM68)inthesynthesisof4,4’一diisopropylbipheny1bybiphenylisopropy1ationwereinvestigated.Theresultsshowedthatthe.HMCM一68((Si)/n(A1)一12O)catalysthadhighercatalyticactivityinbiphenylisopropy1ationandhigherselectivityfor4,4’一diisopropylbiphenylwasobtained.Undertheconditionsof573K,0.8MPaand4h,theconversionofbiphenylreached81.2andtheselectivityof4,4’一diisopropylbipheny1reached70.5inbiphenylisopropylationoverDH~MCM一68.Keywords:zeolite;H—MCM一68;catalysis;biphenyl;isopropy1ationreaction合成的MCM一68通常为一种三维孔道分子筛晶体材料,其中至少1个孔道为四面体配位原子组成的十二元环,其他相互独立的2个孔道为四面体配位原子组成的十元环;十二元环孔道为直线型而十元环孔道为弯曲型,各孔道相互垂直交叉.MCM一68主要成分的摩尔比72(SiO)/n(AlO.)≥5.合成沸石的配方为:n(M2O):(Q);,2(Al?O3):72(SiO2)一(0.1~2):(0.2~2);1:32,其中M为碱金属或碱土金属,Q为有机模板剂,.z≥5.由于阳离子含量,骨架结构组成,孔容,晶粒尺寸的不同,MCM一68多孔材料分子筛的性能有所不同].线性4,4’一二烷基联苯是制备各种高性能聚合收稿日期:2009—10~20通讯联系人:邱俊,Tel:0432—3083130;E-mail:qiujun0517@hotmail.corn866石油(石油加工)第26卷物单体4,4,--联苯二酸的重要中间体,具有高附加值.4,4L二烷基联苯的选择性催化合成长期以来备受关注,丝光沸石催化剂在形状选择性合成4,4’.二异丙基联苯中具有催化活性已经被证实一.].新型分子筛材料的不断出现给联苯的择形异丙基化带来了新的空间,而采用H—MCM一68选择性催化合成4,4二异丙基联苯尚未见报道.笔者主要研究H—MCM68分子筛的合成及其在催化联苯的异丙基化反应中的催化性能.l实验部分1.1试剂和仪器外,外二环[2.2.2]辛7一烯一2,3:5,6四酸联酐,AR,百灵威化学科技有限公司产品;乙胺,AR,长城华美仪器化学试剂公司产品;四氢铝锂,AR,天津化学试剂研究所产品;四氢呋喃,AR,Et—1一EtzN0EtNHOHO沈阳化学试剂厂产品;乙醇,AR,莱阳市双双化工有限公司产品;碘乙烷,AR,国药集团化学试剂有限公司产品;丙酮,AR,天津市北方天医化学试剂厂产品;盐酸,AR,哈尔滨化学试剂厂产品;LudoxHS一40(40质量分数),Aldrich公司产品;A1(OH).,AR,天津市化学试剂三厂产品;KOH,AR,烟台市双双化工有限公司产品;NHNO.,AR,天津永大化学试剂开发中心产品;联苯,AR,中国医药集团上海化学试剂公司产品;丙烯,质量分数99.9,中国石化吉林分公司产品.所有试剂使用前均未经进一步提纯.1.2有机模板剂的合成有机...

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