采用Raman光谱研究硅烷接枝LLDPE的结晶结构

采用Raman光谱研究硅烷接枝LLDPE的结晶结构结构与性能合成树脂及塑料,2007,24(1):64CHINASYNTHETICRESINANDPLASTICS采用Raman光谱研究硅烷接枝LLDPE的结晶结构龚方红,z蒋正静魏旭汪信陆路德1杨绪杰(1.南京理]二大学化学院,江苏南京,210014;2.江苏工业学院材料科学与T程系,江苏常州.213016)摘要:采用傅里叶变换红外光谱(F11R)和Raman光谱表征了硅烷接枝线型低密度聚乙烯(LLDPE)的结晶结构.用FR和Raman光谱上硅烷特征峰与LLDPE亚甲基峰的强度比.可相对比较硅烷接枝LLDPE的接枝率,者的变化趋势相同.Raman光谱分析还表明,随着硅烷用量的增加,硅烷接枝聚乙烯的结晶相质量分数由57.58%降至46.99%,非晶相质量分数由l1.58%升至16.52%,中间相质量分数从3O.84%升至36.48%关键词:线型低密度聚乙烯硅烷接枝结晶Raman光谱傅里叶变换红外光谱:TQ325.F2文献标识码:B:1002一l369(2007)01--0064—04研究聚合物结晶的主要方法有x射线衍射(XRD)和差示扫描量热法(DSC)【.Raman光谱不成熟,限制了其在聚合物研究方面的应用:随着激光光源技术的发展和傅里叶变换红外技术的应用,Raman光谱在聚合物表征中的作用进一步扩大[3J.Raman光谱具有单色性,方向性好和试样制备简单等优点,是定量研究聚乙烯(PE)结晶结构高相对分子质量PE的结晶行为,老化和共混等.本工作采用傅里叶变换红外光谱(rriR)与Raman光谱结合,研究乙烯基三甲氧基硅烷(简称硅烷)接枝线型低密度聚乙烯(LLDPE)的接枝和结晶结构,分析了硅烷接枝对LLDPE晶相,非晶相与XRD和DSC比较,丰富了PE结晶结构的研究方法.l实验LLDPE,DFDC7050,中国石化扬子石油化工股份生产;硅烷,A一171,化学纯,美国奥斯加公司生产;过氧化二异丙苯(DCP),化学纯,上海中利化工厂生产.TE一34型双螺杆挤出机,南京科亚塑料机械变换红外光谱仪,美国ThemloElectron公司生射仪,德国Bruker公司生产.将LLDPE,硅烷和DCP按比例混合均匀后在各区温度依次为130,150,170,190,200oC,机丙酮抽提24h,除去未反应硅烷,真空烘箱干燥.压制成膜,进行mR分析,扫描10次,分辨率为样:光源波长514am,100%能量,一次扫描,扫描时间为10S,垂直照射,垂直接收散射光信号.收稿日期:2006—08—25;修回日期:2006—10—19.作者简介:龚方红.1966年生,副教授,在读博士研究话:(O519)6330603;E—mail:fhgong@jpu.edu.ca.基金项目:江苏省自然科学基金资助(BK2002100)和江苏省高校自然科学基金资助项目(O5KJB430024).DSC分析:将试样迅速升温至160oC,恒温lmin,然后以10~C/min降至50℃,记录结晶曲线,再以10~C/rain升至160oC,记录熔融曲线.XRD测试:nm,步长0.050.,扫描角度30..2结果与讨论Ⅱt与Rainan光谱从图l看出,在l170,lll0,l090,960cm处出现硅烷的特征峰.从图2看出,在1091cm已接枝到LLDPE分子链上.但在FTI'IR中硅烷有的吸收强度与分子振动过程中产生的偶极矩变化的大小有关,而Raman效应与产生的诱导偶极矩有关,它与极化率的大小成正比,一Si—OCH是应;而LLDPE分子链上一CH_是非极性基团,它在l290cm处产生强Raman散射峰.硅烷接枝UPE35003ooo25002oool500looo500波数,cm—I图1LU)PE及硅烷接枝LLDPE的F11R谱图硅烷接枝uDPEl6OOl50Ol400l30Ol200l100l000渡~~m-I图2LLDPE及硅烷接枝LLDPE的Raman光谱谱图采用H'IR谱图上2030cm处一CH2一的吸收峰和l090cm一-处一si—O一的特征吸收峰,计烷在l09lcm一-处的特征吸收峰的积分强度与LLDPE链上的一CH,一在l250一l350cm扭曲振动的积分强度之比(R)表征接枝率的大小.从图3还看出,R,随硅烷用量的增大而上测定的硅烷用量与接枝率的变化趋势是一致的.图3硅烷用量与R和R:的关系Fig.3RelationbetweensilanecontentandRl,R2扭曲振动在l303cm一-处,而C—C伸缩振动在动带(1250一l350cm一)的积分强度与LLDPE分一CH2一总量.采用Strobl建立关联比率的方法[31,计算晶相,非晶相和中间相的含量,计算公式如下:式中,为结晶相含量;Ot表示非晶相一CH厂的ors=IlI10【I1∞o_19IT:+2b=l-or一Ot(1)(2)(3)(4)(5)扭曲振动的相对强度;Ot表示C—C伸缩振动的相对强度;%与Ot的算术平均表示非晶相含量;%,Otb为中间相含量;,为积分强度;/T为一CH2_合成树脂及塑料2o07年第24卷扭曲振动带(1250—拟合(见图4).软件采用了高斯函数和洛...

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