制备条件对Fe-NiOx催化过硫酸氢钾的影响(研究生论坛)*张古承,张静,张永丽,卫陈默(四川大学建筑与环境学院,四川成都610065)摘要:采用溶胶凝胶法制备不同金属元素比例素比例的前驱体,并将得到的前驱体分别在400匕、500C、600匕焙烧得到铁银双金属氧化物(Fe-NiOx)催化剂。以邻苯二甲酸二甲酯(DMP)降解率为标准衡量焙烧温度、金属元素比例制备的Fe-NiOx催化剂活化过硫酸盐(PMS)的能力,同时探讨了体系中PMS与DMP浓度比、Fe-NiOx催化剂投量对异相催化体系氧化能力的影响。结果显示,前驱体焙烧温度为400°C、500C时,催化剂能力基本相同,DMP降解率分别为由16.54%、17.84%,当温度上升至600C,DMP降解率显著提升至35.35%,表明600°C得到的催化剂具备更强的活性;在600°C条件下焙烧制得的不同金属元素比例的Fe-NiOx催化剂,c(Fe):c(Ni)二1:4、1:2.1:1>2:4、4:1制备的催化剂,DMP降解率分别为22.61%、32.63%、35.35%,38.60%、39.14%,Fe相对含量的增加提升了体系氧化能力,可能是催化剂表面成分因Fe增加而发生改变以及多价态之间的循环促进反应;PMS与DMP浓度比例由5:1上升至20:1时,DMP降解率达到45.79%,继续提升浓度比促进作用不显著,增加催化剂投量DMP降解率与改变反应物浓度比具有相似的趋势,确定最佳实验条件为PMS与DMP浓度比为20:1、Fe-NiOx催化剂投量为200mg/L。投加自由基抑制剂叔丁醇(TBA)、乙醇(EA),DMP降解率由49.85%分别降至21.44%、19.24%,表明体系中产生氧化物中主要为羟基自由基(・OH)以及少量硫酸根自由基(SO/)。关键词:过硫酸盐;邻苯二甲酸二甲酯;硫酸根自由基;双金属氧化物中图分类号:X52文献标志码:ATheEffectofPreparationConditiononFe・NiBimetalOxidesinCatalyticPeroxomonosulfateProcessZHANGGucheng,ZHANGJing,ZHANGYongli*,WEIChenmo(CollegeofArchitecture&Environment,SichuanUniv.,Chengdu610065,China)Abstract:InordertoprepareavariesofFe-Nibimetaloxides(Fe-NiOx)catalystsbysol-gelmethod,precursorofdifferentFe,Nimoleratiowascalcinedat400°C,500:,C,600C・CatalyticabilityofFe-NiOxcatalystswithdifferentcalcinationtemperatureandmetalelementmoleratiowasmeasuredbydegradationrateofdimethylphthalate(DMP)duringtheoxidationprocess.InfluenceofFe-NiOxcatalystsdosageaswellasmoleratiobetweenperoxomonosulfate(PMS)andDMPwasalsoinvestigatedsoastostudythesuitableexperimentalconditions・Theresultsshowedthatcatalystscalcinedat400°Cand500ChadnearlysameDMPdegradationratewhichwas16.54%,17.84%respectively,whilethatofcatalystscalcinedat600Cincreasedsharplyto35.35%・Addingcatalystsofc(Fe):c(Ni)=1:4,1:2,1:1,2:1,4:1,DMPdegradationratewas22.61%,32.63%,35.35%,38.60%and39.14%,soitcouldbeseenthatcatalyticabilityofdifferentcatalystswasinproportiontotherelativecontentofFeduringthesynthesisprocess.RaisingratioofPMSandDMPfrom5:1to20:1,DMPdegradationrateincreasedto45.79%,andtheamountofDMPhardlydecreasedwhentheratioreached30:1.收稿日期:基金项目:国家自然科学基金“纳米双金属复合氧化物催化臭氧的效能及机理研究”20.51508353);成都市科技惠民项目“一种有效去除水中微量内分泌干扰物技术的研究”(N0.2015・HM01・00279・SF)。作者简介:张古承(1992年一),男,博士研究生•研究方向:水深度处理.E-mail:zgc3659@163.com*■通信联系人E-mail:zxm581212@163.com网络出版时间:网络出版地址:IncreasingthedosageofFe-NiOxcatalysts,DMPdegradationratehadasimilartrendtothatofdifferentreactantratio.Therefore,theoptimalconditionsofthesystemwasthatratioofPMSandDMPwas20:1anddosageofFe-NiOxcatalystswas200mg/L.Addingtertbutylalcohol(TBA),ethylalcohol(EA)whichwasradicalscavengerofdifferentradicals,thedegradationofDMPdecreasedfrom49.85%to21.44%and19.24%respectively,indicatingthattheactivesubstancewasmainlyhydroxylradicals(OH)andtherewasalittlesulfa...