旋转滑动弧氩等离子体裂解甲烷制氢第44卷第2期年2月燃摇料摇化摇学摇学摇报JournalofFuelChemistryandTechnologyVol.44No.2Feb.____文章编号:0253鄄2409(____)02鄄0192鄄09旋转滑动弧氩等离子体裂解甲烷制氢张摇浩,朱凤森,李晓东_,吴昂键,薄摇拯,岑可法(浙江大学能源清洁利用国家重点实验室,浙江杭州摇310027)1.0-2.0eV,电子密度高达1015cm-3,是介于热与低温等离子体之间的一种等离子体形式,具有独特的物理特性,可以在达到较高反应效率的同时,保持较大的处理量;在CH4裂解制氢实验中,CH4转化率可达22.1%-70.2%,并随进气流量和CH4/Ar比的增大均逐渐降低;H2选择性为21.2%-61.2%,并随进气流量的增大先基本不变后有所增大,随CH4/Ar比的增大逐渐降低;与应用于甲烷裂解的不同形式的低温等离子体对比(如微波、射频、介质阻挡放电等)可以发现,旋转滑动弧在获得较高甲烷转化率、较高H2选择性和较低制氢能耗的同时,还可以保持较大的处理量,即进气流量可达6-20L/min。关键词:旋转滑动弧;等离子体;光谱分析;甲烷裂解;氢气中图分类号:TK91摇摇文献标识码:A摘摇要:采用切向气流和磁场协同驱动的旋转滑动弧氩等离子体,先通过光谱分析法计算了其电子温度和电子密度,了解其物理特性,将其应用于甲烷裂解制氢,研究了进气流量和CH4/Ar比对反应效果的影响。结果表明,该滑动弧系统电子温度为RotatingglidingarcplasmaassistedhydrogenproductionfrommethanedecompositioninargonZHANGHao,ZHUFeng鄄sen,LI_iao鄄dong_,WUAng鄄jian,BOZheng,CENKe鄄faAbstract:Akindofrotatingglidingarc(RGA)argonplasmaco鄄drivenbytangentialflowandmagneticfieldwasinvestigatedandusedforhydrogenproductionfrommethanedecomposition.InordertoobtaininsightsintothephysicalcharacteristicsoftheRGAplasma,opticalemissionspectroscopy(OES)analysiswasusedtodeterminetheelectrontemperatureandelectrondensity.Inaddition,theeffectsoffeedflowrateandCH4/ArratioontheperformanceofthemethanedecompositionprocessinthisRGAplasmawerealsoinvestigated.Resultshaveshownthat,theRGAplasmaisakindofuniqueplasmabetweenthermalandnon鄄thermalplasma,withelectrontemperatureof1.0-2.0eVandelectrondensityof1015cm-3.Inthissystem,theCH4conversioncouldbe22.1%-70.2%anditincreasedwiththeincreaseofflowrateorCH4/Arratio.TheH2selectivityvariedfrom21.2%to61.2%,andwiththeaugmentofflowrate,theH2selectivityfirstvariedslightlyandthenincreased.Acomparisonofdifferentnon鄄thermalplasmas(e.g.,microwave,radiofrequency,anddielectricbarrierdischarge)showedthattheRGAplasmacouldprovidearelativelyhighCH4conversionandH2selectivity,aswellasarelativelylowenergyconsumptionforH2production,whilemaintainingahighflowrate(i.e.,processingcapacity)of6-20L/min.Keywords:rotatingglidingarc(RGA);plasma;opticalemissionspectroscopy(OES);methanedecomposition;hydrogen摇摇氢能作为21世纪最具潜力的清洁能源,已经被广泛应用在化工、炼油、能源等领域,而其中车载燃主要通过甲烷水蒸气催化重整进行,但该种方法存在催化剂易失活、装置体积大、成本高、流程复杂等缺点,因此,不适用于车载制氢这种小规模制氢领域[1]。摇摇_(StateKeyLaboratoryofCleanEnergyUtilization,ZhejiangUniversity,Hangzhou摇310027,China)滑动弧放电(Glidingarcdischarge,GAD)等离子体重整技术由于效率高、投资小、结构简单、无需催化剂、启停迅速、能耗低等优点,在重整制氢方面具有良好的应用前景[2]。滑动弧放电等离子体是一种在常压下产生的周期性摆动的非平衡等离子体,由法国Lesueur等于1988年提出[3]。滑动弧等离子体中75%-80%的能量消耗在非平衡等离子体料电池方面的应用尤其受到广泛关注。传统的制氢Received:____鄄06鄄09;Revised:____鄄09鄄14.Correspondingauthor:Tel:0571鄄8795____,Fa_:0571鄄87952438,E鄄mail:li_d@.摇TheprojectwassupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina(51576174),theSpecializedResearchFundfortheDoctoralProgramofHigherEducationofChina(201____1110099),andtheFundamentalResearchFundsfortheCentralUniversities(____FZA4011).(____FZA4011)项目资助国家自然科学基金(51576174),高等学校博士学科点专项科研基金(201____1110099)和中央高校基本科研业务费专项资金