PMF和PCA_APCS模型对南京北郊大气VOCs源解析对比研究

-50.GAOMeng,ANJun-lin,HANGYi-xian,etal.ComparisonofPMFandPCA/APCSforVOCssourceapportionmentinnorthsuburbofNanjing[J].JournalofMeteorologyandEnvironment,2014,30(1):43-50.PMF和PCA/APCS模型对南京北郊大气VOCs源解析对比研究高蒙安俊琳杭一纤李用宇(南京信息工程大学气象灾害省部共建教育部重点实验室,江苏南京210044)摘要:利用PMF模型和PCA/APCS模型对南京北郊大气VOCs进行定性和定量的源解析,并对比两种模型的结果。结果表明:PMF模型对不同VOCs种类的模拟效果差别较大,而PCA/APCS对不同VOCs种类的模拟效果相近;PMF模型解析的源个数多于PCA/APCS模型,两种模型解析的源性质方面存在较大相似性,但PCA/APCS模型未能区分汽油挥发和汽车尾气源;两种模型源解析的植物排放源、工业生产源的贡献率较接近,而其他源的贡献率存在差异,PCA/APCS模型解析的溶剂使用源的贡献率高于PMF模型,PMF模型解析的汽油挥发+汽车尾气源的贡献率高于PCA/APCS模型。关键词:VOCs;源解析;PMF模型;PCA/APCS模型中图分类号:X511文献标识码:Adoi:10.3969/j.issn.1673-503X.2014.01.007引言大气中的挥发性有机物(VOCs)对大气环境有重要影响,美国环保署优先控制的187种污染物中有33种是挥发性有机物[1]。VOCs是光化学反应的重要前体物,对流层大气中的VOCs与氮氧化物(NOX)发生光化学反应,生成臭氧、甲醛等二次污染物[2-3]。臭氧及其主要前体物近些年受到广泛关注[4],有效控制大气VOCs污染,就需要了解污染源排放对环境造成的影响[5]。扩散模型无法应用于源强难以确定的无组织排放源,而受体模型不依赖于排放源的排放条件、地形和气象等数据[6]。Guo等[7]利用主成分分析/绝对主成分得分(PCA/APCS)模型对香港地区VOCs进行源解析,得出主要污染源为溶剂使用、交通工具排放、液化石油气、天然气泄露、工业源和自然源等;Cai分析模型不需要精确的源信息就可以对污染源进行解析[9];PMF模型限制因子矩阵值为非负,避免出现无实际意义的负值,但相对其他模型更复杂和耗时[10];CMB模型需要精确的源信息[9],而源信息存在地区差异,也会随时间改变。国内外已开展了一些采用不同模型对颗粒物进行源解析的对比研究[11-13],但是基于VOCs数据进行的模型对比研究较少。南京是沪宁杭经济核心区的中心城市,2009年地区生产总值已超过4000亿元。民用车辆拥有量从1999年的9万多辆增至2009年的67万多辆,原煤的消费量从1999年的800多万吨增长至2009年的1400多万吨[14]。伴随经济的迅速腾飞,南京地区空气质量迅速下降,大气中VOCs含量增多。本文利用PMF和PCA/APCS模型对南京北郊大气VOCs进行源解析研究,并对比分析两种模型的结果。了解南京北郊地区大气VOCs污染特点,确定其来源特等[8]利用正定矩阵分解(PMF)模型对上海中心城区征,为南京大气治理提供科学依据。此外,两种模型VOCs进行源解析,得到的污染源为车辆排放(25%)、溶剂工业源(17%)、燃料挥发(15%)、油漆溶剂使用(15%)、钢铁工业生产(12%)、生物质/生物燃料燃烧(9%)和煤炭燃烧(7%)。为了更好地解析VOCs污染源,需要对比研究不同的模型,各种模型均存在优势与局限性[6]。因子在大气VOCs源解析中应用的比较,也为VOCs源解析模型的选择提供参考。1资料与方法1.1采样点南京地处长江下游的宁镇丘陵山区,北连江淮收稿日期:2012-10-12;修订日期:2012-12-27。资助项目:国家自然科学基金项目(41305135和41275143)和中国科学院战略先导科技专项(B类)子课题(XDB05020206)共同资助。作者简介:高蒙,男,1991年生,在读硕士研究生,主要从事大气环境模式研究,E-mail:mgaonuist@hotmail.com。通信作者:安俊琳,E-mail:junlinan@nuist.edu.cn。平原,东接长江三角洲,自然条件优越[15]。采样点(图1)位于南京市浦口区南京信息工程大学气象楼的矩阵分解法。基本方程如下:pEik=∑AijBjk+εik(i=1,2,…,m;k=1,2,…,n)(1)j=1式(1)中,Eik为第k次观测的污染物i的浓度;j为因子;Aij和Bjk分别为大气污染源和源的贡献得分;εik为随机误差。PMF模型主要是计算目标函数的最小值,目标函数为:mnεQ=∑∑(i=1k=1ik)2(...

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