单面Pt沉积TiO_2纳米管阵列复合电极光催化制氢

单面Pt沉积TiO2纳米管阵列复合电极光催化制氢#潘能乾,廖建军,李丹红,任牧青,林仕伟**510(海南大学材料与化工学院热带岛屿资源先进材料教育部重点实验室,海口570228)摘要:采用阳极氧化法制备得到TiO2纳米管阵列电极(TNTs),通过光化学沉积法获得了沉积Pt纳米粒子的TiO2纳米管阵列复合电极(Pt/TNTs/Pt)。结合SEM、EDS、UV-vis漫反射吸收光谱以及瞬态光电流测试对样品的形貌、组成及光电性能进行表征,并构建二电极光电化学池对Pt沉积TiO2体系中电荷传输特点进行了探讨,证明光生电子能有效迁移至Pt纳米粒子上并快速参与析氢反应。根据这一机理设计并制备了单面Pt沉积的TiO2复合电极(Pt/TNTs)。光催化制氢实验结果表明,Pt/TNTs的光催化制氢活性接近Pt/TNTs/Pt,达到了TNTs的6倍。关键词:光催化;Pt沉积;TiO2纳米管阵列;复合电极;氢气中图分类号:0643.36;TQ116.215PhotocatalyticHydrogenGenerationbySingleSidePt-depositedTiO2NanotubeArraysCompositeElectrodesPANNengqian,LIAOJianjun,LIDanhong,RENMuqing,LINShiwei(KeyLaboratoryofMinistryofEducationforAdvancedMaterialsinTropicalIslandResources,20253035SchoolofMaterialandChemicalEngineering,HainanUniversity,Haikou570228)Abstract:Titaniumdioxidenanotubearrays(TNTs)werepreparedbyanodization.PtnanoparticleswereassembledonthesurfaceofTiO2nanotubearrays(Pt/TNTs/Pt)byphotochemicalreduction.Microstructure,elementcompositionandoptic-electronicpropertyoftheelectrodeswereanalyzedbymeansofSEM,EDS,UV-visdiffusereflectancespectraandtransientphotocurrentresponse.Atwo-electrodephotoelectrochemicalcellwasconstructedtostudythechargetransferproperty.TheresultsshowthatphotogeneratedelectronscantransfertoPtnanoparticlesandefficientlyprompthydrogenevolution.Accordingtothismechanism,singlesidePt-assembledTiO2compositeelectrode(Pt/TNTs)wasdesignedandfabricated.ThephotocatalytichydrogengenerationreactionresultsshowedthatthephotocatalyticactivityofPt/TNTswasclosetoPt/TNTs/Pt,andwas6timeshigherthanthatofpureTNTs.Keywords:Photocatalytic;Pt-deposited;TiO2nanotubearrays;Compositeelectrode;Hydrogen0引言实现太阳光催化分解水制备清洁、高效的氢能,是人类的终极能源梦想[1-3]。自1972年日本学者发现了著名的Fujishima-Honda效应[4],经过40年的发展,研究人员已掌握了大量可用于光催化制氢的半导体材料[5.6]。根据光催化基础理论,结合现代纳米技术进一步器件化或构建光催化复合电极,是提高产氢效率的重要方向。TiO2无毒、性质稳定,具有规整结构的TiO2纳米管阵列比表面积大,电荷定向传输,是光解水制氢的理想材料[5]。限制TiO2光解水效率的主要原因是光生电子和光生空穴极易基金项目:国家自然科学基金(51202050,51162007);教育部"新世纪优秀人才支持计划"(NCET-09-0110)作者简介:潘能乾(1986-),男,主要研究方向:纳米半导体光催化材料通信联系人:林仕伟(1977-),男,教授,主要研究方向:太阳能应用研究;光催化材料与纳米电子器件.E-mail:linsw@hainu.edu.cn-1-404550发生复合,不能有效参与氧化还原反应[7]。TiO2表面沉积贵金属Pt是提高产氢量子效率的有效办法。研究表明,Pt与TiO2接触后,光生电子可从电势较高的TiO2导带迁移到电势较低的Pt上,提高电荷分离效率;同时,Pt与TiO2界面形成了Schottky势垒,阻止迁移到Pt上的电荷返回TiO2基体,降低光生电荷复合几率;并且Pt具有较小的析氢过电位,进一步促进了界面反应,相应地增强了光催化效果[8-11]。但由于金属Pt属于稀有资源,价格昂贵。因此,设计较低含量的Pt使用,同时能够保持高效率的Pt沉积TiO2光催化复合电极对光解水产业化具有重要意义。为了设计性能优、成本低的光催化制氢复合体系,本文通过阳极氧化法制备TiO2纳米管阵列电极(TNTs),采用简单的光化学沉积法制备Pt沉积TiO2纳米管阵列电极(Pt/TNTs/Pt),对材料的微观结构、元素组成和吸收光谱进行表征;并通过比较分析T...

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