小分子液体的高温高压布里渊散射研究

。作为外太阳系巨行星(天王星和海王星)和它们的卫星(Triton和Titan)的组成部分,小分子液体的高温高压布里渊散射研究#马春丽1,武晓鑫1,黄凤仙1,李敏2,王晓霞1,周强1,李芳菲1,崔啟良1**(1.吉林大学超硬材料国家重点实验室,长春130012;5101520253035402.西安科技大学理学院,西安710054)摘要:利用金刚石对顶砧技术,采用180度背向散射和60度前向对称散射两种几何配置,对水、氨、二水合氨和甲烷等含氢小分子液体进行了高温高压布里渊散射研究,计算了它们在室温(296K)和高温(410K)下的声速,比较了不同小分子液体中的声速及绝热体弹模量随着压力的变化关系。在等温条件下,各体系中声速随着压力的增加逐渐增加;在相同温度下,甲烷液体的声速随着压力增加的速率明显高于水、氨、及二水合氨液体;在相同的温度和压力条件下,水、氨、及二水合氨液体的体弹模量明显高于甲烷液体的体弹模量,这表明氢键的存在对于小分子液体弹性具有较大影响。二水合氨的体弹模量斜率在1.5GPa左右发生改变,表明液体结构可能发生了改变,并分析了氢键对该体系弹性性质的影响。这些研究,将有助于加深我们对其他含氢小分子液体中压力和温度诱导的分子结构变化的理解。关键词:高温高压;布里渊散射;声速;绝热体弹模量;小分子液体:O469BrillouinScatteringStudyonMolecularLiquidunderHighPressureandHighTemperatureConditionsMAChunli1,WUXiaoxin1,HUANGFengxian1,LIMin2,WANGXiaoxia1,ZHOUQiang1,LIFangfei1,CUIQiliang1(1.KeyStateLaboratoryofSuperhardMaterials,激linUniversity,ChangChun130012;2.CollegeofScience,Xi'anUniversityofScienceandTechnology,Xi'an710054)Abstract:High-pressureandhigh-temperatureBrillouinscatteringstudieshavebeenperformedonmolecularliquids,includingwater(H2O),ammonia(NH3),ammoniadihydrate(NH3·2H2O)andmethane(CH4).TheacousticvelocityandadiabaticbulkmodulushavebeendeterminedfrommeasuredBrillouinfrequencyshiftsinboth180°and60°scatteringgeometriesunderpressureuptofreezingpoint,alongroomtemperature(296K)andhightemperature(410K)isotherms.Theacousticvelocitiesincreasesmoothlywithincreasingpressure,methanepossessthehighestvelocityincreasementandlowestadiabaticbulkmodulusundersimilarpressureandtemperature,indicatingthehydrogenbondimpactonelasticprosperitiesintheseliquids.Achangeintheslopeofpressuredependenceofthebulkmodulusinammoniadihydrateliquidwasobservedaround1.5GPa,suggestingapossiblestructurechange,thisstudyimprovesourunderstandingofthepressure-andtemperature-inducedmolecularstructurechangesinothermolecularliquidsystems.Keywords:HightemperatureandHighpressure;Brillouinscattering;Acousticvelocity;Adiabaticbulkmodulus;Molecularliquid0引言水、氨、甲烷等小分子体系在物理、化学、生物及理论研究等方面具有极其重要的意义[1,2]氨、水及其二元混合体系备受行星科学家的关注,这些外行星及其卫星的性质与其内部氨、水化合物在一定压力和温度下的行为相关。人们对氨、水及其二元体系进行了许多分子动力学模拟和中子衍射的研究,希望能确定新结构以及在一定的压力和温度范围内氨水二元体系的相图[3-10]。与氨、水体系相比,甲烷最明显的特点在于它是不含氢键的富氢小分子,对于基金项目:高等学校博士学科点专项科研基金资助课题(GrantNo.20100061120093)作者简介:马春丽,(1986-),女,博士,主要研究方向:高压相变,高压拉曼光谱等。通信联系人:李芳菲,(1981-),女,副教授,主要研究方向:高温高压相变,高温高压光谱等。E-mail:lifangfei@jlu.edu-1-45505560657075甲烷的高压研究,众多的实验致力于研究甲烷复杂的结构及性质,其中大部分研究都是集中在室温下固态结构。然而,对于液态氨、水及甲烷来说,只有很少的文献报导。众所周知,氢键对物质结构及结构变化有较大影响,并且氢键在压力的作用下可能显示一系列奇特的变化。因此我们针对水、...

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